Tenisač je značajne rezultate ostvarivao i na Grand Slam turnirima gdje je stizao do trećeg odnosno četvrtog kola. Manje uspješan bio je na Olimpijskim igrama gdje je nastupio tri puta. Na olimpijski turnir u Atlanti 1996. došao je na temelju pozivnice te je u prvom kolu pobijedio Kanađanina Daniela Nestora (kasnijeg osvajača zlata u parovima 2000.) sa 6:4, 6:4. Nakon toga poražen je od Thomasa Enqvista. Kasnije su uslijedile Olimpijske igre u Sydneyju i Ateni gdje je Sargsian izgubio u prvom kolu od Kristiana Plessa odnosno Ivana Ljubičića.